壓力作為一種極端條件可以有效改變材料內(nèi)部原子間的相互作用,迫使材料的電子結(jié)構和光學性質(zhì)發(fā)生改變。研究壓力下材料的光學及超快動力學性質(zhì)有利于深入認識物質(zhì)結(jié)構和性質(zhì)之間的關系。由此,該團隊自主研制了超高壓條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng),可有效揭示功能材料的能量轉(zhuǎn)移、分子激發(fā)態(tài)超快動力學過程、光電轉(zhuǎn)換等物理機制,此套系統(tǒng)的技術指標達到國際領先水平。
該研究中,研究人員利用自行研制的高壓原位拉曼、高壓時間分辨熒光和飛秒瞬態(tài)吸收等設備對Cs2NaBiCl6晶體高壓下的發(fā)光機理開展研究。研究表明,不發(fā)光的立方相Cs2NaBiCl6在高壓下轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较啵瑥亩鴮е耓BiCl6]3-八面體扭曲產(chǎn)生雙發(fā)射的自陷激子熒光。不同壓力下的飛秒瞬態(tài)吸收實驗觀察到Cs2NaBiCl6晶體中暗態(tài)自陷激子和亮態(tài)自陷激子的轉(zhuǎn)變。研究揭示了Cs2NaBiCl6晶體結(jié)構與性質(zhì)之間的關系,可為設計改進無鉛雙鈣鈦礦的性能提供新思路。
相關研究成果以Transformation between the Dark and Bright Self-Trapped Excitons in Lead-Free Double-Perovskite Cs2NaBiCl6 under Pressure為題,發(fā)表在《物理化學快報》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。研究工作得到國家自然科學基金委員會動態(tài)化學前沿研究中心項目、國家自然科學基金項目、遼寧省“興遼英才計劃”等項目的資助。
大連化物所利用自主研制的極端條件下穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)綜合光譜表征系統(tǒng),揭示了高壓下Cs2NaBiCl6晶體的發(fā)光機理