圖1.四種可能吸附構(gòu)型的分布及結(jié)構(gòu)圖示

圖2.機(jī)器學(xué)習(xí)模型的性能。a)分類(lèi)性能；b)回歸性能

　圖3.多硫化鋰吸附能及過(guò)電勢(shì)的預(yù)測(cè)。a)LiS*的吸附能；b)不同催化劑上最弱的可溶性多硫化鋰吸附能；c)所預(yù)測(cè)的全部催化劑的“火山圖”；d)過(guò)電勢(shì)低于0.1V的催化劑；e)預(yù)測(cè)的過(guò)電勢(shì)。

近日，中國(guó)科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心聯(lián)合研究部副研究員李波研究小組，采用基于高通量密度泛函理論計(jì)算的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，系統(tǒng)研究了多硫化物的吸附模式，并對(duì)上千種氮摻雜碳材料負(fù)載的過(guò)渡金屬單原子催化劑進(jìn)行了篩選，為鋰硫電池正極材料中單原子催化劑的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

研究人員首先采用密度泛函理論對(duì)800余個(gè)吸附結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果顯示多硫化鋰在催化劑上有四種可能的吸附構(gòu)型，并可分為兩大類(lèi)，即解離吸附和非解離吸附?；诰w圖卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練的分類(lèi)器，研究區(qū)分了發(fā)生S-S鍵斷裂的吸附與其他類(lèi)型的吸附。進(jìn)一步對(duì)吸附構(gòu)型的電子結(jié)構(gòu)分析顯示，負(fù)載金屬原子后催化劑與多硫化鋰間的相互作用發(fā)生明顯變化，因而使吸附顯著增強(qiáng)，從而減少“穿梭”過(guò)程的發(fā)生。此外，機(jī)器學(xué)習(xí)訓(xùn)練出的回歸模型對(duì)吸附能也有較好的預(yù)測(cè)能力，其平均絕對(duì)誤差為0.14 eV。基于這一模型，研究預(yù)測(cè)了上千個(gè)吸附構(gòu)型的吸附能，并利用過(guò)電勢(shì)的計(jì)算給出了相應(yīng)的火山型曲線(xiàn)。結(jié)合可溶性多硫化物的吸附能，研究預(yù)測(cè)并篩選出數(shù)個(gè)性能均衡的單原子催化劑。該研究拓寬了單原子催化劑的應(yīng)用范圍，也為鋰硫電池正極材料的設(shè)計(jì)提供了新思路。

相關(guān)研究成果近日發(fā)表在The Journal of Physical Chemistry Letters上，并被選為封面文章。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省自然科學(xué)基金材料聯(lián)合基金、NSFC-廣東聯(lián)合基金(第二期)超級(jí)計(jì)算科學(xué)應(yīng)用研究專(zhuān)項(xiàng)等的資助。